James został okrzyknięty przez media przyszłą gwiazdą NBA kiedy jeszcze był w liceum. W wieku 18 lat, dostał pierwszy numer w 2003 NBA Draft przez co trafił do Cleveland Cavaliers.

Przed jego pierwszym występem w NBA James podpisał dziewięćdziesięciomilionowy kontrakt z Nike. W pierwszym sezonie otrzymał nagrodę NBA Rookie of the Year Award, a w następnych trzech sezonach tytuł All-NBA i All-Star. Doprowadził Cleveland Cavaliers do playoffu w 2006, 2007 i 2008. W 2007 roku drużyna awansowała do Conference Finals, pierwszy raz od 1992 roku, a następnie do NBA Finals pierwszy raz w historii klubu.

James jest niskim skrzydłowym, może także grać jako rozgrywający i rzucający obrońca. Wszechstronność nieoficjalnie zakwalifikowała go jako "point forward". James był członkiem Reprezentacji USA w koszykówce mężczyzn, która wygrała brązowy medal w 2004 roku w Atenach. W Sezonie 2006/2007 poprowadzil Cavaliers do drugiego bilansu na wschodzie oraz do mistrzostwa wschodu w playoffach i pierwszego finału w historii klubu z Cleveland.